多孔岩石中的物质传输受到孔隙结构的影响，而孔隙结构包括几何形状（例如孔形、孔径、孔径分布和孔表面积）和拓扑结构（例如孔隙连通性）。有效孔隙度，即实际发生溶质运移的孔隙度部分，可能小于介质的总孔隙空间，部分原因是所存在的“孤立”和“死端”孔隙不参与宏观传输。近期研究指出，由于孔隙结构连通性的提升，在较小尺寸样品中可能出现较大的有效孔隙度占比，这种现象可归根于非均质和致密岩石中“孤立”孔隙的开放。此外，多孔介质在不同孔隙结构特征下通常表现出不同的物质（溶质和气体分子）传输行为。本研究通过基于物理基础的流体运移（图1）和化学相关的反应性阳离子溶质传输实验（图2）以及相关的理论分析，来提高不同岩石孔隙连通性对传输过程影响的认识。
图1.气体扩散实验装置
图2.阳离子批量吸附实验结果
结合六个不同岩石样品的六种不同样本尺寸，进行孔隙结构、气体扩散和水相化学吸附研究，我们得出结论：对于相对非均质的岩石，较小的样本尺度对孔隙连通性及质量传输性能有积极影响；而对于相对均质的地质岩石，不同样本尺寸中孔隙连通性的变化相对较小，表明物理和化学传输属性对样品粒径的依赖性相对独立。此外，本研究还证实了粘土矿物和粒径效应对天然岩石样本离子吸附容量的重要贡献。虽然平衡型批量吸附实验在实用性和成本效益方面，能够对流体-示踪剂-岩石系统中各种化学物质的相对尺度提供较好的理解，但这种测试所体现的“最大”相互作用性能并不代表实际场地条件，例如流体与岩石的相互作用是瞬时的并且受到动力学的控制；未来的研究将包括动态柱传输实验，涵盖不同的样本尺寸和水饱和度。此外，并研究采用了氧气示踪剂的独特气体扩散方法，但需要验证氧气与广泛天然岩石的化学作用，团队已设计了新的多气体（H2、CH4、CO2）示踪剂装置，从物理和化学过程中分离出潜在的扩散通量，也可直接研究这些碳中和能源地质领域关键气体的归宿过程和速率。
研究成果近期发表在国际重要SCI期刊Journal of Hydrology（中国科学院一区TOP期刊）。论文第一作者为美国德州大学（阿灵顿分校）博士毕业生袁小青，通讯作者为yh533388银河深层油气全国重点实验室胡钦红教授（国家级海外高层次人才）。论文的国际合作者包括浙江省第一地质大队林翔博士、yh533388银河赵晨博士后和王齐鸣讲师、日本原子能机构的Yukio Tachi和Yuta Fukatsu科学家、日本北海道大学的Shoichiro Hamamoto教授、芬兰赫尔辛基大学的Marja Siitari-Kauppi副教授和Xiaodong Li博士后。
论文信息：Xiaoqing Yuan, Qinhong Hu*, Xian Lin, Chen Zhao, Qiming Wang, Yukio Tachi, Yuta Fukatsu, Shoichiro Hamamoto, Marja Siitari-Kauppi, and Xiaodong Li. 2023. Pore connectivity influences mass transport in natural rocks: Pore structure, gas diffusion and batch sorption studies. Journal of Hydrology, 618, 129172. DOI: https://doi.org/10.1016/j.jhydrol.2023.129172.
